谷歌浏览器书签智能分组与跨设备同步操作可以通过以下步骤实现：
1. 打开谷歌浏览器，点击菜单栏的“工具”选项。
2. 在下拉菜单中选择“书签”。
3. 在弹出的书签窗口中，点击右上角的“管理”按钮。
4. 在管理页面中，点击左侧的“分组”选项。
5. 在右侧的分组列表中，选择你想要进行分组的书签。
6. 点击右上角的“添加”按钮，将书签添加到相应的分组中。
7. 重复第5-6步，将其他书签也添加到相应的分组中。
8. 完成分组后，点击右上角的“保存”按钮。
9. 返回到主界面，点击右上角的“设置”按钮。
10. 在设置页面中，找到“同步”选项。
11. 点击“同步”选项，然后选择“所有书签”或“特定书签”。
12. 如果你希望将书签同步到其他设备，可以选择“所有书签”或“特定书签”，然后选择你想要同步的设备。
13. 最后，点击“确定”按钮，完成书签的智能分组与跨设备同步操作。